Esta foi a segunda formação do Trio Harmonia. Com a saída de José Peralta, o trio integrou um outro elemento para o substituír. Assim o nosso amigo Carlos Pais veio dar o seu contributo ao Harmonia que ficou constituído por: Raúl Mendes, Carlos Pais e Hermenegildo Mendes. Eis algumas fotos desse período, e ainda uma gravação que bastante trabalho deu ao grupo.
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| Casino Estoril - Maio 1966 |
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| RTP - 22 Setembro 1966 |
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| Casino Estoril - Março 1968 |
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| RTP - 16 Fevereiro 1969 |
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